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DNA工程胶体准晶！威尼斯人体育

原则上，盘算和合成险些任何类别的胶体晶体都是可能的。但是，有坚定和感性地酿成胶体准晶体一直很难达成。在这里，西北大学Chad A. Mirkin&密歇根大学Sharon C. Glotzer&巴斯克参谋与时间定约Luis M. Liz-Marzán描述了诳骗纳米法式的十二面体的几何时势和DNA在其名义上固定的可编程键合特点来拼装胶体准晶体的经由。这个经由是由焓驱动的，适用于一定领域的颗粒尺寸和DNA长度，而况粗略最大化DNA双链酿成和偏好面的对都，产生局部的五和六配位基元。这类轴向结构由一个具有菱形症结的方-三角形铺砌界说，而况一语气的平均准周期层具有堆积失序，为热力学沉稳性提供了必要的熵。详尽这些截止，这些效力在有利盘算可编程物资方面设立了一个工程里程碑。该参谋以题为“Colloidal quasicrystals engineered with DNA”的论文发表在《Nature Materials》上。

在可合成的多面体纳米颗粒中，十二面体由于其具有五重对称性而特别引东谈主存眷。为了透露和盘算十二面体的最好拼装特点，该参谋率先在宏不雅法式上对其进行了探索，并信赖了两种濒临都的集群，鉴别具有五和六配位，不错拼装成准晶体。这些洽商的局部基元是由于将四面体摆设成濒临濒临都，使得五个四面体酿成一个带有小破绽的五边形双金字塔。在实质上创建了一个十二面体，而这些接近十二面体的结构酿成了五和六配位的基元。遑急的是，硬四面体已被讲明在模拟中不错自拼装成十二边形准晶体(DDQC)，其特征是方-三角形平铺，而况四面体的摆设酿成接近十二面体的结构。此外，由十二面体构建的局部基元是准晶体的理念念次级建筑单元：(1)在水平时进取，五和六配位环境的共存为方-三角形DDQC提供了症结的结构基础；(2)在垂直方进取，这些濒临都的基元被堆叠成柱状结构。

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为了证据该参谋对十二面体在DDQCs中看成细致的建筑单元的直观，进行了硬十二面体的Monte Carlo模拟，在中等颗粒分数下发现通过熵驱动的拼装不错得到具有五和六配位基元的DDQCs，但仅看成亚稳居品存在。接下来，通过将十二面体颗粒的溶液滴在名义并让其迟缓干燥的施行来参谋十二面体纳米颗粒。道理的是，这个干燥经由产生了三斜晶体结构看成主要居品，并未发现准晶体。该参谋假定干燥经由可能不允许酿成准晶体所需的面，而况更倾向于在三斜相中详尽堆积十二面体。此外，合成十二面体的清脆特点可能会影响拼装和堆积。事实上，随后的模拟揭示，稍稍清脆(边长的约17%)的硬十二面体系统中，三斜晶体是最密堆积的结构。进一步分析这个三斜晶体结构发现与该参谋盘算的DDQCs结构存在症结各异：三斜堆积依赖于相邻颗粒之间统共错位的濒临面战争，这如实最大化了堆积密度。比拟之下，三聚体和四聚体基元，这些基元关于构设立念念中的DDQCs结构至关遑急，严重依赖于三角形面的重迭对都。因此，该参谋假定DNA提供的序列可编程和相对强的结合相互作用将加强这种重迭对都并导致沉稳的DDQCs的自拼装。

图1| 十二面体准晶(DDQCs)和十二面体纳米颗粒(NP)三斜晶体的结构模子

为了测试这个假定，率先需要确保十二面体建筑单元的几何特征在功能化后粗略保握。此外，由于十二面体无法填充空间，需要使用柔性名义配体来沉稳在硬质粒子十二面体系统中代表空缺空间的破绽。为了保握建筑单元的几何时势，该参谋使用高度单散播的十二面体金纳米颗粒进行功能化，使器具有自互补黏性结尾的短双链DNA(dsDNA)。为了管制柔性问题，从而达成扩展胶体晶体的滋长，该参谋在dsDNA盘算中添加了一个短的寡乙二醇(OEG)区域。然后，以迟缓冷却的花样处理十二面体建筑单元，从确保散播纳米颗粒的沉稳胶体悬浮液的温度驱动冷却。经过迟缓冷却后，相聚了酿成的聚合体进行小角X射线散射(SAXS)分析，然后通过二氧化硅镶嵌顺次将其诊治到固态，进行扫描电子显微镜(SEM)和扫描透射电子显微镜(STEM)表征。令东谈主诧异的是，发现了一个高度有序、纯相的结构看成拼装居品。名义和切面的分析表现，镶嵌二氧化硅的超晶格中的每个晶体区域都有一个明确的12倍对称轴。当沿着这个轴不雅察时，结构表现出显然的三角形-正方形平铺，这是DDQCs的特征；垂直于这个轴，不雅察到层状结构。这些数据证实了拼装后不雅察到的一种局部有序，近似于DDQCs。总之，有序的胶体超晶格由具有中程准周期有序的结构构成。

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为了获取一个大的单一限度的晶体，该参谋进行了一个种子支持滋长的模拟，使用从非种子模拟中切出的小晶体看成种子。沿着和垂直于12倍对称轴不雅察的晶体的切面表现出与施行不雅察截止相符的局部有序。晶体结构可映射为立时的正方形-三角形平铺，这是一个人所共知的DDQCs模子，通过邻接相邻的十二面体达成。为了了了地不雅察12倍对称的结构，该参谋索要了具有沿列轴的12倍对称性的柱状结构，博彩网推荐并发现一个六边形里面结构，周围是一个由12个十二面体构成的十二边形。

图2|由十二面体纳米颗粒拼装成的施行和模拟结构

为了检查拼装的胶体QCs的全局有序性，该参谋沿着12倍对称轴成像了经过切割的样品。通过和自关联函数图像，证据了12倍对称性。这两个图像都表现出多个显然的12倍环，标明拼装结构具有十二边形准晶性质。MD模拟证据了QCs的全局12倍对称有序性。从晶体中索要的一个准晶层的FFT图案和键向定向有序图表现出模拟晶体中的12倍对称性。遑急的是，从模拟数据生成的FFT图案与DDQCs模子的图案一致，为该参谋的样品的十二边形准晶性质提供了出奇的把柄。

理念念的十二边形准晶(DDQCs)的12倍对称性不错被描述为一个无周期的三角形和正方形结构图案，其中正方形-三角形平铺的极点有四种可能的局部环境：σ(3.4.32.4)、Z(36)、H(33.42)和A(44)，每个结构图案对应一个可能的三角形('3')和正方形('4')的平铺花样，围绕一个极点。这些局部环境在模拟的结构图案和DDQCs样品的名义和切面的高分辨率显微图中都不错不雅察到。然后，该参谋将模拟DDQCs的平铺单元和局部环境与通过信赖性模子构建的理念念正方形-三角形准晶图案进行了比较。发现了近似的三角形和正方形砖块的统计数据，给出了一个接近于理念念DDQC(三角形对正方形，4/√3 = 2.31)的数目比值(三角形对正方形，约为2.4)。具有σ局部环境的极点比具有Z和H环境的极点更常见，而A局部环境则莫得被发现。

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图3| DDQCs的全局有序性分析

与周期性结构依赖于单元晶胞的平移重复不同，DDQCs结构不错通过将较小的构建单元镶嵌成时势一样的较大构建单元来描述，这不错回来为一组扩展规定。关于DDQCs，每一步中，大构建单元的边长加多了√(2 + √3)的倍数。通过为每种极点周围的局部环境(S1、S2、S3：从最小到最大)创建扩展图表，该参谋发现DNA拼装的DDQCs解任洽商的结构融会。三角形-正方形平铺在S1、S2和S3要领的边长鉴别为102、197和381纳米，与扩展因子相称匹配。值得小心的是，统共的扩展图表都与模拟和施行图像相一致。在统共三个扩展要领中，S2要领具有独到的几何特征，不错通过识别一个由十二面体纳米颗粒构成的层，其极性朝向12倍对称轴，进行容易的施行可视化。通过邻接这些颗粒，经典的无周期正方形-三角形平铺出现，结构症结很少，进一步隆起了拼装结构的准确性。

图4| DDQCs的局部有序性分析

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【小结】

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该参谋报谈了首个由DNA介导的拼装十二面体纳米颗粒而达成的单组分胶体DDQC，具有中程拟周期有序性。严格的分析揭示了这些结构险些莫得症结，但在周期性层之间存在堆叠无序性，似乎对热力学沉稳性至关遑急。使用无邪的、短DNA功能化纳米颗粒隆起了一种遑急的阶梯，将各向异性纳米晶体(NCs)拼装成复杂的结构，其中纳米颗粒不错充分诳骗其固有的几何时势。这项责任为胶体超晶格的基于盘算的拼装提供了洞悉，其中瞻望的纳米颗粒结构，即使是像QC这么结构复杂的结构，也不错磨蹭合成，这是纳米科学中永恒以来的方针。

作家先容

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博弈

Chad A. Mirkin栽种为好意思国科学院、医学院、工程院、艺术与科学院、国度发明家学会院士、医学与生物工程学会院士、中国科学院外籍院士7院院士，曾任好意思国总统奥巴马的科技参谋人，现任好意思国西北大学化学系、医学系以及材料工程系栽种。他是海外纳米时间巨擘期刊之一Small的创办者，JACS副主编，还担任了Acc. Chem. Res.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等20余个海外性杂志的剪辑参谋人，现已发表著作1000多篇，其中11篇Nature（其中7篇参谋论文，1篇综述，2篇新闻不雅点，1篇增刊），31篇Science。领有专利1010多项。Chad A. Mirkin院士还创办了5家公司，用以促进纳米时间在人命科学和半导体工业限度的贸易化应用。

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01706-x

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